Năm 1993, em gái út của anh qua đời do một tai nạn ôtô vào ngày Lễ Độc lập của Mỹ. Đau đớn trước sự việc này, anh sáng tác nhạc phẩm đầu tay Mãi mãi bên em, để tưởng nhớ đến người em gái đã mất, nằm trong album đầu tay cùng tên. Album này trở thành hiện tượng vào năm 1993 và đã đưa tên tuổi Jimmii Nguyễn trở nên nổi tiếng trong cộng đồng người Việt ở hải ngoại và tại Việt Nam. Anh tiếp tục phát hành nhiều album tiếp theo, bao gồm: Người con gái (năm 1994); Một hình dung (Nguyên Từ Mỹ, năm 1995); Tình như lá bay xa (Calvin Music, năm 1996); Hỏi đá buồn không (đĩa đơn, năm 1996); và Seasons of Love (Intrsumental, năm 1996).

Năm 1997, anh trở về Việt Nam biểu diễn xuyên Việt với chương trình Tuổi 20 và những Tình khúc của Jimmii Nguyễn do Nhà hát Tuổi trẻ Việt Nam tổ chức, với đơn vị tài trợ chính thức là Carlsberg. Kỷ niệm sự kiện này, nhà báo Lưu Trọng Văn đã đặt cho anh nghệ anh Việt Nguyễn.[2] Cũng trong năm này, Jimmii Nguyễn tiếp tục cho ra đời album mới với chủ đề Tình và Đời (cũng được phát thanh trên các sóng radio công cộng của Hoa Kỳ) và video âm nhạc Ngồi đây vẫn mong đợi. Đến thời điểm này, Jimmii Nguyễn đã sáng tác được khoảng 70 tác phẩm bằng tiếng Anh và tiếng Việt với các chủ đề: tình yêu, con người và thiên nhiên. Với khối lượng tác phẩm đồ sộ như thế, Jimmii Nguyễn đã tạo cho mình một phong cách và một vị trí đặc biệt trong cộng đồng nghệ thuật. Dòng nhạc tự sự mang màu sắc của thể loại pop, ballad cùng với chất giọng riêng đã tạo dựng thương hiệu âm nhạc của Jimmii Nguyễn.

Ngoài bộ ba ca khúc Mãi mãi bên em, Nhớ về em và Tình như lá bay xa, các album của anh cũng được nhiều người biết đến như Vĩnh biệt màu xanh (Calvin Music Entertainment, năm 1998); Tưởng đã phôi pha (Calvin ME, năm 2000); Còn đây nỗi nhớ (Tình Music Entertainment, năm 2001) và Best Hits of Jimmii Nguyễn (Tình Music Entertainment, năm 2002).

Năm 2003, Jimmii Nguyễn thành lập ban nhạc riêng với tên gọi Jimmii Band, mang đậm phong cách nghệ thuật Việt Nam, xuất hiện nhiều lần trên các đài phát thanh và truyền hình quốc gia của Việt Nam như sóng AM, HTV, VTV... Tiêu biểu trong giai đoạn này là các ca khúc: Nhớ mẹ Việt Nam, Nỗi niềm kẻ ở miền xa, Quê hương tôi nhớ lắm… Anh cũng cho phát hành nhiều video clip ấn tượng như Hỏi đá buồn không, Người nói, Người tình nơi chốn xa, Niềm đau chớm hạ, Tôi đã, Fantasy và Cuộc tình ở lại.